O espólio reunido resulta, na sua maioria, de trabalhos efectuados na zona do Alto Alentejo por António Dias de Deus e Luís Agostinho, funcionários da Colónia Penal de Vila Fernando. O volume e importância dos achados interessou Abel Viana, que organizou e estudou as peças e foi o responsável pela criação e organização do museu.
Podem igualmente ser vistas algumas peças que pertenceram às coleções arqueológicas reunidas por vários membros da Família Real e elementos arquitectónicos de vários períodos que foram sendo recolhidos na sequência das sucessivas obras no património edificado de Vila Viçosa e arredores.
A visita à Coleção de Arqueologia encontra-se integrada na visita ao Castelo, que inclui igualmente a Coleção de Caça.
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