Durante o século XIX e primeira metade do século XX o Castelo de Alter do Chão mudou várias vezes de proprietário, atingindo um adiantado estado de degradação
Adquirido pela Fundação em 1955, entre as décadas de 1950 e 1980, realizaram-se sucessivas campanhas de conservação, em colaboração com a Direção-Geral dos Edifícios e Monumentos Nacionais.
Em 2005 foi celebrado um acordo com a Câmara Municipal de Alter do Chão com vista à recuperação e adaptação do espaço para actividades exclusivamente culturais.
No contexto da Reconquista cristã da Península Ibérica, esta região foi ocupada pelas forças de Portugal desde a segunda década do século XIII: D. Afonso II (rei 1211–1223) ordena o seu repovoamento em 1216. Sob o reinado de D. Sancho II (rei 1223–1248), o Castelo de Alter do Chão já é mencionado, na Carta de Povoamento dada a Alter do Chão pelo bispo da Guarda, Mestre Vicente Hispano (1232). Ainda visando aumentar o seu povoamento, o rei D. Afonso III (rei 1248–1279) outorgou foral à povoação (1249), determinando reedificar o seu castelo.
D. Dinis (rei 1279–1325), visitou esta povoação em diversas ocasiões, outorgando-lhe novo Foral (26 de agosto de 1292), reformado no ano seguinte, concedendo-lhe entre os privilégios, em particular, o de que nunca teria outro senhor senão o próprio soberano.
A atual conformação do castelo remonta a D. Pedro I (rei 1357–1367), que determinou a sua reconstrução em 22 de setembro de 1357, de acordo com a placa epigráfica de mármore sobre o portão principal. O soberano reformou o Foral da vila em 1359. Fernando I (rei 1367–1383) fez doação dos domínios da vila a Nuno Álvares Pereira, que por sua vez os doou a Gonçalo Eanes de Abreu.
No reinado de D. João I (rei 1385–1433), este monarca confirmou os domínios da vila e seu castelo ao Condestável Nuno Álvares Pereira (1428). Este legou-o, por morte, à sua filha, que o transferiu, por casamento com o Duque de Bragança, aos domínios desta Casa. Neste momento de sucessão, registou-se uma campanha de obras no castelo (1432).
Na época do reinado de D. João II (rei 1481–1495), o então Duque de Bragança, D. Fernando II, utilizou este castelo como prisão, argumento que viria a ser usado contra si quando das acusações por rebeldia e conspiração contra o soberano e que o condenaram à morte (1483). D. Manuel I (rei 1495–1521) outorgou o Foral Novo à vila (1 de junho de 1512), datando deste período a construção da porta da alcaidaria.
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